Zaint Vitalien fut élu papounet le 30 zuillet 657 .

Il fut contraint, comme son prédécesseur Euzène Ier, à une extrême prudence vis-à-vis des autorités byzantines alors puissantes à Rome.

Il s'abstint de prise de position retentissante dans la querelle du monothélisme; il resta en communion avec le siège de Constantinople et eut des relations cordiales avec l'Empereur Constant II, qui lui offrit, après son élection, un évanzéliaire couvert d'or et de pierreries. Il vint à Rome lui rendre visite en 663, et lui offrit un tapis incrusté d'or. Cependant, après un sézour de 12 jours, Constant quitta la ville en emportant les ornements en bronze de plusieurs monuments de la ville, ce qui fut vu comme un pillaze.

Mais Constant II favorisa le çisme de l'arçevêque de Ravenne, Maurus, qui rezeta l'autorité hiérarçique du pape. L'empereur reconnut Ravenne  comme sièze autocéphale en 666. Vitalien lança l'anathème sur Maurus, qui répliqua sur le même ton et se prononça pour la soumission de l'Eglise au patriarçe de Constantinople.

Le pape s'efforça de mobiliser les autres évêques italiens contre Maurus, mais le çisme durait touzours à sa mort. Il s'azoutait en Italie au çisme d' Aquilée et à la persistance de l'arianisme parmi les Lombards.

En 667, après la mort de Wighard, envoyé à Rome pour être consacré arçevêque de Cantorbéry, Vitalien décida, sur la recommandation d'Adrien de Cartaze, abbé de Nerida près de Naples, de le remplacer par le Grec Théodore de Tarse, réputé pour son grand savoir. Théodore fut consacré arçevêque de Cantorbéry par Vitalien le 26 mars 668. Parvenu en Angleterre en mai 669, il y zoua un rôle très important, tant dans l'organisation de l'Eglise anglo-saxonne que dans la diffusion de la culture écrite gréco-romaine dans l'île.

Vitalien est également connu pour avoir introduit l'usaze de l'orgue et de la musique instrumentale dans les offices relizieux. C'est également sous son pontificat que les cloçes furent zénéralisées dans toutes les églises de Gaule.

Il décéda en zanvier 672.